Một công bố mới gần đây của nhóm nghiên cứu anh Mai Văn Thanh Tâm (Tác giả chính), Dương Văn Minh, Nguyễn Thanh Hiếu và Huỳnh Kim Lâm (Tác giả phụ) được hỗ trợ kinh phí công bố quốc tế căn cứ tại Khoản 1, Điều 14, Quyết định số 03/QĐ-KHCNTT ngày 02 tháng 01 năm 2018 về việc ban hành Quy chế chi tiêu nội bộ của Viện Khoa học và Công nghệ Tính toán. Dưới đây là phần giới thiệu công bố mới của nhóm nghiên cứu.
Công bố “Động học chi tiết phản ứng ozone giải Tetrafluoroethene”
Ngày 18 tháng 10 năm 2018, nhóm tác giả Mai Văn Thanh Tâm, Dương Văn Minh, Nguyễn Thanh Hiếu (NCV) và Huỳnh Kim Lâm (CTV) vừa công bố nghiên cứu mới “Động học chi tiết phản ứng ozone giải Tetrafluoroethene” trên tạp chí “Physical Chemistry Chemical Physics”.
.
Phản ứng C₂F₄ + O₃ đóng vai trò quan trọng trong quá trình oxy hóa các perfluoroalkene trong khí quyển. Cơ chế phản ứng chi tiết được khảo sát bằng phương pháp cấu trúc điện tử chính xác, CCSD(T)/CBS//B3LYP/aug-cc-pVTZ. Quá trình cộng vòng 1,3 của O₃ với C₂F₄ để tạo thành hợp chất ozonide được tìm thấy là bước xác định tốc độ của quá trình oxy hóa với một rào cản năng lượng nhỏ (khoảng 7,3 kcal/mol ở 0 K). Hằng số tốc độ phản được khảo sát trong phạm vi rộng nhiệt độ và áp suất 200 - 1000 K & 0,1 - 760 torr, sử dụng cả hai phương pháp tốc định và ngẫu nhiên kết hợp với mô hình master equation/Rice–Ramsperger–Kassel–Marcus (ME/RRKM) cùng với sự hiệu chỉnh hiệu ứng phi điều hòa và hiệu ứng xuyên hầm. Nghiên cứu nhận thấy hiệu ứng phi điều hòa đóng một vai trò trong (ví dụ: giảm tốc độ phản ứng ~ 2 lần ở 298 K) trong khi hiệu ứng xuyên hầm không đáng kể. Hằng số tốc độ tổng cộng được tìm thấy là không phụ thuộc vào áp suất trong điều kiện xem xét, k_tot(T) = 4,80×10^-23×T^2,69×exp(-2983,4 K/T) (cm³/molecule/s), phù hợp tốt với dữ liệu thực nghiệm mới nhất của Acerboni et al. (Chem. Phys. Lett., 1999, 309, 364-368); do đó nghiên cứu này giúp giải quyết các tranh cãi lâu dài giữa các phép đo hằng số tốc độ trước đó. Các phân tích độ nhạy trên hằng số tốc độ và nồng độ các chất tham gia phản ứng cũng được thực hiện để đánh giá các thông số đầu vào ab initio nhằm hiểu rõ cũng như định lượng mô hình động học cho phản ứng trên.
.
Hình 7: Hằng số tốc độ ở 760 Torr tương ứng với năng lượng chuyển Δ (E_down) = +100 cm-1 (a); rào cản năng lượng ∆V^‡ của TS1 (∆TS1 = + 1 kcal/mol) (b) và TS2 (∆TS2 = +1 kcal/mol), tương ứng.
Xem bài báo tại đây.                                                                                                            

                                      Tác giả: Thanh Tâm 
Biên tập: Kim Loan